鎌池和馬先生が執筆する電撃文庫のノベルシリーズ『とある魔術の禁書目録』のキャラクターを操作して戦う3D対戦ACT。本作には、CPUが操るキャラクターと対戦していく'バトルモード'、プレイヤーが選んだキャラクターごとに展開するストーリーが楽しめる'ストーリーモード'、PSPの通信機能を使って最大2人による対戦・協力プレイが楽しめる'通信対戦モード'の3つが用意されている。キャラクターセレクトでは、自分が直接操る'アタッカー'と、戦闘補助を担当する'パートナー'を選ぶことができ、キャラクターの能力はアタッカーとパートナーの組み合わせによって変化。相性がいいかどうかは、原作の人間関係がベースとなっている。